刀客生涯
参加革命
李云龙生于一个贫穷农民家庭，13岁起给财主家扛活。他性格耿直，为人仗义，专好抱打不平，是渭北一带长工中有名的强人。也正因为他敢于替穷人说话，所以每隔一、半年就得换个地方，他的足迹踏遍了渭北一带的村镇。李云龙深得穷苦农民的爱戴，年轻的称他为四哥，年长的称他为老四。
1911年秋，辛亥革命爆发，西安张凤翙等革命党人随即领导陕西军民独立反正。李云龙闻讯后痛打财主，跑到西安投奔秦陇复汉军，在兵马大都督张云山的卫队中充任亲兵，参加了陕西辛亥革命的西路战事。秦陇复汉军下层多是哥老会的势力，李云龙与之常有磨擦，感到十分苦闷，所以当西路战事平稳之后，便离开军队回到家乡。
组建武装
1912年春，李云龙联络贫苦农民张凤鸣、南成祥、张明轩、丁增华、王志茂、李鸿林等人组成“渭北刀客”。后成为“渭北十八娃造反”中实力最强的农民武装。
1915年，李云龙和续西峰、胡景翼、岳维峻、弓富魁、杨虎城、井勿幕、邓宝珊、宋哲元、樊中秀、续范亭、孙殿英等十余人华山结盟，发誓：“成立国民军，救国救民，抵抗帝国主义，扫除国内军阀，不成大功，誓不做官。以收回租界，与列强站在平等的地位，实行三民主义，永不受外国的侵略为目的。”从此以后，他们有的住华山，有的散居陕西各地，还有的仍返部队，以待时机。
军旅生涯
投奔胡景翼
1916年，陈树藩任陕西督军，将郭坚的陕西游击军改编为全省警备军。“渭北十八娃”中的林茂森参加警备军，任第六营营长。李云龙遂率部加入林茂森营，任营副，驻彬县。
同年秋，李云龙回临潼探亲。不久，林茂森因部队发生内讧而被部下枪杀。李云龙闻讯急返彬县，被推为第六营营长。不久，陈树藩派郭金榜部攻彬县试图消灭李云龙营，结果郭金榜失败。此时有人向郭坚称，是李云龙策划害死了林茂森。李云龙因惧怕被暗算，遂率全营离开彬县，东投胡景翼，任胡景翼部第四营营长，驻临潼县关山、武屯、康桥（今均属西安市阎良区）一带。
讨伐陈树藩
1918年初， 陕西靖国军兴起，李云龙率部参加三原起义，任靖国军右翼胡景翼部步兵第二团团长，作为右翼先锋，随第二游击司令张义安讨伐陈树藩。此后，陈树藩因处于劣势，以陕西省长之位诱得刘镇华率镇嵩军前来支援，李云龙退兵防守临潼县渭北地区。同年4月，在关山之战中，李云龙经过激战攻克陈军固市阵地，名震一时。
8月，于右任在三原就任陕西靖国军总司令，李云龙被任命为第四路（胡景翼所部）第四支队司令。经过不懈的努力，陈树藩终于在1921年7月被赶出陕西。
1921年8月，冯玉祥督军陕西，对靖国军采取了分化和招抚政策。胡景翼部被收编为陕西陆军第一师，李云龙部成为该师第一团。
参与北京政变
1922年，第一次直奉战争爆发，冯玉祥通电讨奉。李云龙率部随冯玉祥、胡景翼东出潼关，击败河南督军赵倜。不久，冯玉祥令胡景翼师驻彰德（今安阳），李云龙团驻彰德府一带练兵。
1924年9月，第二次直奉战争爆发，李云龙和胡景翼密议联合冯玉祥、孙岳举行起义，推翻直系的统治。同年10月22日，冯玉祥、胡景翼等发动北京政变，李云龙兵驻丰台、通州一线，拱卫京都以南，并协助攻击天津的直军。国民军成立后，李云龙任国民军第二军（胡景翼所部）第十师师长，并被孙中山特授以国民革命军陆军少将衔。不久随胡景翼入河南。
1925年2月，胡憨战争爆发，李云龙率部在河南巩县黑石关击败镇嵩军，憨玉琨兵败自杀。此后，李云龙率部驻防豫西陕州、灵宝一带。黑石关大捷以后，李云龙名扬国民军内外，被人称为“常胜将军”。
督办陕西军务
同年5月， 陕西掀起驱逐陕西军务督办吴新田的运动，并派代表到河南邀国民军入潼关。7月，李云龙部和国民军第三军孙岳部入陕西，直趋西安。李云龙亲率所部在城东十里铺大败吴新田主力，吴逐带领残部逃往汉中。8月，北京政府任命孙岳为陕西军务督办，李云龙为陕西军务帮办，由陕北南下的杨虎城部被孙岳编为国民第三军第三师。12月，孙岳离开陕西，李云龙升任陕西军务督办，统管陕西军政大权。
与此同时，吴佩孚、张作霖向国民军发动大规模进攻。河南督办兼国民军第二军军长岳维峻（胡景翼已去世）指挥不当，在鲁西南作战失利，退守豫西。李云龙派兵支援，后又亲自前往。但到达豫西时，国民二军和派去的援军已全军覆没。李云龙遂与刘镇华开战，刘镇华在直系、奉系、阎锡山部队的支持下，以绝对优势兵力围攻李云龙部。李云龙寡不敌众，率卫兵突围。
1926年2月，李云龙回到西安重新组织队伍，准备再次迎敌。
坚守西安城
1926年4月，刘镇华被吴佩孚任为讨贼联军陕甘军总司令，率领七万镇嵩军（号称十万）兵临西安城下。5月15日，刘镇华部攻占西安城西的三桥，完成了对西安的包围，一场惨烈的西安保卫战开始了。
西安守军最初只有李云龙部以及国民军第二军第十二混成旅卫定一部两个团，人数不到五千人。后来李云龙请驻扎在三原的杨虎城部前来支援。为了便于迎敌，统一指挥，军队统一改称为陕军。李云龙被推为总司令，杨虎城为副总司令。守城期间，李云龙和杨虎城几乎形影不离，平日互称“对点”（两人表字中均有“虎”字）。因此将西安保卫战又被称为“二虎守长安”。
由于被围困八个月，城内物资奇缺，粮食不足，饥荒严重，死伤无数。
西安反围城战斗进入后期，国内形势发生了急聚变化。7月，广州国民革命军誓师北伐，直取吴佩孚；9月，被迫下野赴苏的冯玉祥在国共两党要人的敦请协助下，回国联络北方国民军主要将领组成国民联军，并在五原誓师，响应广州国民政府，策应北伐，派兵援陕解围西安。10月中旬，解咸阳和三原之围。11月27日，西安解围。
胜利后，在北新街空旷地上挖下大坑，埋葬了遗散在城内各处无人收埋的死难者数万具尸骨，并在大土丘上修起纪念馆。有人以沉痛心情写了一幅挽联：“生也千古，死也千古；功满三秦，怨满三秦”。
反对冯玉祥
1927年春，国民联军改编为国民革命军第二集团军，李云龙任第八路总司令，下辖四个师，驻周至、户县、商洛一带休整。7月，冯玉祥促成宁汉合流后，解散国民革命军第二集团军驻陕总司令部，和原陕军的矛盾加深。10月，陕军将领在三原县召开联席军事会议，要求陕人治陕，推举岳维峻为总司令，李云龙为渭河以南总指挥，以反对冯玉祥。冯部宋哲元采取分化瓦解和军事切割相结合的办法将陕军各个击破。陕军将领顾含芳、田玉洁、党玉琨、雷赤诚、曹耀南、杨云栋等相继战死。
1928年初，李云龙赶到河南南阳卧龙寺，和樊钟秀、岳西峰等商议再次反冯事宜。5月，李云龙和胡景通、耿庄、段懋功等部再次发动反冯战争，后来又告失败。同年12月，李云龙将余部交第三师师长姜宏谟指挥，自己携家眷移居上海。
反对蒋介石
1929年陕西发生严重旱灾，在上海的陕西人组成以焦子静、李云龙等为委员的赈灾会。1930年，李云龙任国民革命军新编第三师师长，驻湖北沙市。因为不愿进攻湘鄂西苏区和中国工农红军作战，借故王俊杰旅兵变而通电下野。蒋介石将李云龙旧部缩编为暂编第三独立旅，后又密令汤恩伯将该旅旅长李定五骗往武汉，在湖北杨鹿洞收编了李虎臣将军这最后一旅武装。
当时，李云龙将军十分气愤，曾去南京找蒋中正讲理，蒋中正避而不见，只让于右任代为应酬。为了遮人耳目，蒋中正特任李云龙为国民党中央军事委员会中将参议。于右任对此也无可奈何，写了大量的墨迹送于李云龙将军，其中有文天祥的《正气歌》、岳飞的《满江红》、以表示对李云龙将军的安慰和敬重。
从此，李云龙将军对蒋中正更为不满，长期不与其合作，就连中将参议的薪金也从不领用，更不到南京述职，而是到上海、天津、汉口等地客居。
1935年，李虎臣解甲归田，返回故里，在本村和邻村建立了两个小学。
晚年生涯
1936年西安事变时，适逢西安举行纪念西安保卫战十周年活动，李云龙受杨虎城邀请到西安，参与商议重要决策。1937年，杨虎城被迫辞职出国考察，李云龙亲自将杨虎城送到上海。杨虎城送给李云龙两万元，为李云龙在西安员家巷购买了一所住宅。
抗日战争期间，李云龙曾任陕西省第一、二届临时参议会参议员、国民政府顾问等职务，对陕西战时生产、运输等问题提出过积极建议，并将自己的子侄送往延安和大后方的军政院校学习，为国效力。 1946年5月，李云龙被国民政府授予陆军中将，并得授胜利勋章。
国共内战时期，李云龙和杜斌丞、成柏仁等进步人士交往密切，支持创办《秦风·工商日报联合版》。 1948年，胡宗南成立了陕西自卫总团，擅自宣布李云龙为总司令，但他托病不到任。胡宗南溃逃时，派人闯进李云龙在西安的住处，想将他劫持走。李云龙闻讯避往临潼，胡宗南未能得逞。
临潼解放时，县长袁重华和自卫团长秦颂臣带数百人上了骊山，企图顽抗。李云龙写信招抚，这七百人才下山投诚，临潼得到和平解放。 新中国成立后，李云龙以民主人士身份参与国家大事，任西安市第二、第三届各界人民代表会议协商委员会委员。
1954年底，李云龙在西安逝世，享年64岁，公葬于三兆墓地。
